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余っていたHDD2台をに追加しようとしてはまりました。
新しいディスクを追加して、それぞれfdiskでRAID用にフォーマットした後、
$ sudo mdadm –create ほげほげ /dev/hda1 /dev/hdb1
mdadm: cannot open device /dev/hda1: Device or resource busy
mdadm: cannot open device /dev/hdb1: Device or resource busy
等と言われてRAIDが組めません。
たどり着いたのが

http://www.issociate.de/board/post/383718/Raid_0_breakage_(maybe).html

に記載のある内容で、
$ sudo dmsetup ls
hda1 (253:0)
hdb1 (253:1)
となっている。device-mapperがリソースを勝手につかんではなさないようなので、
$ sudo dmsetup remove hda1
$ sudo dmsetup remove hdb1
などとしてdevice-mapperがつかんでいるリソースを解放してあげ、無事完了。